NSR重磅：高陈数和高温陈绝缘体态的发现

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2013年，我国科学家实验证明量子反常霍尔效应后，拓扑绝缘体相关的研究进入了新阶段。量子反常霍尔效应的实现被视为解决集成电路、电子学器件发热问题的新思路，但是目前实验温度一直受到制约。最近，北京大学王健和清华大学徐勇联合团队在《国家科学评论》（NSR）发表文章，他们在一种新的层状磁性拓扑材料锰铋碲（MnBi₂Te₄）中实现了反常引起的高陈数和高温量子霍尔效应，取得了量子反常霍尔效应研究的重要突破。

撰文 | 王健（北京大学物理学院长江特聘教授）

1980年，德国物理学家Klaus von Klitzing发现在极低温、强磁场条件下，高迁移率二维电子气的霍尔电阻出现了平台化特征，并且霍尔平台的值极其精确地等于由基本常数所表达的量子化电阻值 (h/e²) 的整数倍，和材料细节及其中的杂质无关。这是一个令人震惊的发现。在霍尔电阻表现为量子化平台的同时，纵向电阻则趋于零。这一现象被命名为整数量子霍尔效应，Klaus von Klitzing也因此获得了1985年的诺贝尔物理学奖^[1]。

进一步的理论研究发现^[2]，量子化霍尔平台所对应的整数倍数，表明了体系具有相应数目的无耗散手性拓扑边界态，同时也可以看做是拓扑学中的陈数在物理领域的体现。拓扑的概念被引入到了凝聚态物理中，相关理论工作获得2016年诺贝尔物理学奖。在应用层面，由于高精度的量子化霍尔平台以及无耗散拓扑边界态的存在，使得量子霍尔效应在精密测量领域占据了重要地位。也可能为低功耗电子器件打开一个新的思路。

要产生量子霍尔效应，需要体系形成显著的能隙和强烈破坏时间反演对称。以前这需要三个重要的前提条件：物质材料极高的迁移率、强外加磁场和极低温。这些苛刻的条件极大地限制了量子霍尔效应的实际应用。在此背景下，人们不禁开始好奇，能否克服量子霍尔效应的这些局限，在高温弱磁场（甚至无磁场）下实现量子霍尔效应呢？这成为了物理学研究的重大课题。

1976年，Douglas Hofstadter 在他的博士论文中研究了晶格里跃迁几率幅为复数的电子行为。这种复跃迁破坏了时间空间反演对称，使Hofstadter 发现了目前被称为的陈绝缘体。这就是有名的Hofstadter 蝴蝶。

Hofstadter 蝴蝶。横轴为复跃迁的复角度。纵轴为费米能。白色区间为平凡绝缘体。+/-1对应于陈绝缘体。+/-2， +/-3 等等对应于高陈数陈绝缘体。

1988年，F. Duncan M. Haldane从理论上提出，在石墨烯中引入一个电子复跃迁来模拟外加磁场，可以实现不需要外磁场的量子霍尔效应（同一物态也被称为陈绝缘体态或量子反常霍尔效应）^[3]。电子复跃迁可以由自旋轨道耦合与自旋极化来产生。这样不需外加强磁场，且同样可以有无耗散的手性导电边界态，更有利于实现低耗散电子器件。但是Haldane提出的理论模型多年来一直未能在实验上实现。

拓扑绝缘体的发现为量子反常霍尔效应的实现带来了曙光。2010年，方忠、戴希带领的团队与张首晟教授等合作，提出Cr或Fe磁性离子掺杂的Bi₂Te₃、Bi₂Se₃、Sb₂Te₃族拓扑绝缘体中存在着特殊的Van Vleck铁磁交换机制，磁性原子掺杂能导致自发磁化，形成稳定的铁磁绝缘体，在一定的厚度和磁交换相互作用强度下，样品可以处在量子反常霍尔绝缘态（即陈绝缘体态），有望实现量子反常霍尔效应^[4]。

2013年，薛其坤院士领导的研究团队在Cr掺杂(Bi,Sb)₂Te₃拓扑绝缘体磁性薄膜中首次观测到了量子反常霍尔效应^[5]。拓扑绝缘体磁性薄膜的量子化霍尔平台值为一个量子电阻，即陈数为1的陈绝缘体态。这一实验突破引起了国际学术界的广泛关注，Haldane教授也因对量子反常霍尔效应的早期理论预测等，荣获2016年诺贝尔物理学奖。

然而，虽然实验上实现了反常量子化，相关研究仍存在巨大的困扰。首先，磁性掺杂的拓扑绝缘体薄膜由于受到磁性杂质的影响，容易出现电、磁学性质的不均匀性，从而导致了极低的量子反常霍尔效应实现温度。例如，最早的Cr掺杂(Bi,Sb)₂Te₃拓扑绝缘体磁性薄膜中的量子反常霍尔效应需要在低至30 毫开尔文（mK）的温度下才能观测到。经过多年的努力，量子反常霍尔效应的工作温度仅提升到2 开尔文（K），还未达到液氦温度（4.2 K）。其次，对于量子霍尔效应，磁场调制可以实现多个无耗散的手性边界态，然而前期的量子反常霍尔效应方案却只能提供单个无耗散的手性导电边界态。这些局限都不利于量子反常霍尔效应的深入研究和实际应用。因此，如何实现更多的无耗散导电边界态，以及如何提高量子反常霍尔效应的工作温度，不仅是物质科学领域最为重要的研究方向之一，也有望推动无耗散或低耗散电子器件与集成电路的发展。

最近，北京大学物理学院量子材料科学中心王健教授与清华大学物理系徐勇副教授、清华大学机械学院的吴扬副研究员等组成的合作研究团队在反常量子霍尔效应研究上取得了重要突破，在磁性拓扑材料锰铋碲(MnBi₂Te₄) 中发现了反常引起的高陈数和高温量子霍尔效应^[6]。

MnBi₂Te₄是一种新型的层状磁性拓扑材料，如图1a所示，单层MnBi₂Te₄在单胞中包含7个原子层，形成Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te七重层，可以将其看作是将Mn-Te双层插入到了Bi₂Te₃五重层的中心。在每个七重层内，Mn原子的磁矩铁磁排列，而在两个七重层之间，Mn原子磁矩反铁磁排列，最终形成体相的反铁磁拓扑绝缘体态。

理论计算发现，这种独特的磁结构会使这种材料呈现极其丰富而奇异的拓扑量子物态：其层厚为奇数个“七重层”的薄膜处于量子反常霍尔相，层厚为偶数个“七重层”的薄膜处于轴子绝缘体相，三维体相是具有拓扑轴子表面态的反铁磁拓扑绝缘体，而在外加磁场下又可转变为最简单（只有一对外尔点）的磁性外尔半金属。丰富的拓扑物态、极易剥离的层状结构使得MnBi₂Te₄成为绝佳的观测和调控拓扑量子物态的平台^[7-12]。

王健教授团队制备出了多个不同厚度的MnBi₂Te₄电输运器件并对其输运性质进行了系统的研究。在厚度为9个“七重层”和10个“七重层”的MnBi₂Te₄器件中，霍尔电阻在约5特斯拉的磁场下形成了一个值为1/2个量子电阻的平台，代表两个无耗散边界态的出现；与此同时纵向电阻趋近于零，这是陈数为2的陈绝缘体态的典型特征（图1b，e）。其中10层器件的高陈数陈绝缘体态可以一直保持到10 K以上的温度（图1 c, d）。这是首次在液氦温度以上观测到具有多个无耗散手性边界态的陈绝缘体态，同时这项实验发现也必将激励日后对于陈绝缘体态中更多无耗散边界态的研究及其在低耗散电子器件中的应用。

图1：(a) 两层MnBi₂Te₄ 的原子结构示意图；(b) 高陈数 (C=2)反常量子霍尔效应；(c), (d) 高陈数 (C=2)反常量子霍尔效应变温结果；(e) 具有两个无耗散边界态的陈绝缘体态示意图。

王健教授团队进一步研究了厚度对陈绝缘体态的影响。在7个“七重层”和8个“七重层”的器件中，通过施加一定的磁场，观测到了值为1个量子电阻的霍尔平台和同时趋近于零的纵向电阻，也就是陈数为1的陈绝缘体态。更重要的是，7层器件中的量子化温度高达45 K （45 K时，霍尔平台超过90%的量子电阻，且纵向电阻小于霍尔电阻，见图2a, b），8层器件中的量子化温度也超过了30 K （30 K时，霍尔电阻为97%的量子电阻，且纵向电阻接近于零，见图3a, b），显著高于器件的反铁磁转变温度（奈尔温度，在器件中约22 K），图2c, 图3c所展示的相图清晰的表明了7个“七重层”和8个“七重层”的器件中陈绝缘体态随着温度变化的演变过程。

图2：(a)，(b) 7个“七重层”MnBi2Te4器件中C=1的高温反常量子霍尔效应；(c) 7个“七重层”MnBi2Te4器件中C=1的高温反常量子霍尔效应相图。

图3：(a)，(b) 8个“七重层”MnBi₂Te₄器件中C=1的高温反常量子霍尔效应；(c) 8个“七重层”MnBi₂Te₄器件中C=1的高温反常量子霍尔效应相图。

研究团队观测到的高温和高陈数的量子霍尔效应需要外加弱磁场才能实现，这是因为MnBi₂Te₄在零磁场下为反铁磁相而非铁磁相。由于传统的外加磁场量子霍尔效应同样可以产生量子化的霍尔平台，所以有必要排除外加弱磁场对实验结果的影响。
研究团队分析了被测试器件的迁移率，发现所测试器件的迁移率在100-300 cm² V^-1 s^-1之间，在这样的迁移率下，通常需要施加30特斯拉以上的强磁场才能看到由朗道量子化导致的量子霍尔效应，这远大于实验观测到量子化霍尔平台所需要的磁场值。此外，虽然量子化的霍尔电阻平台值都可以用陈数C来表征，但是对于外加强磁场引起的量子霍尔效应来说，C的符号取决于载流子类型，而在模拟磁场引起的量子霍尔效应中，C的符号取决于磁化方向，与载流子类型无关。
在此基础上，研究团队通过栅压调控等手段改变了器件中的载流子类型，发现量子化的霍尔平台值与器件的载流子类型无关，排除了量子化的霍尔平台来自外加磁场的可能性。值得一提的是，实验中样品表面会受氧化等影响，因此有效的层厚可能会出现偏差。另外，受样品质量以及器件加工测量过程不可避免的损伤等影响，不同器件可能表现出性质上的差异。但研究团队观测到的反常引起的高陈数和高温量子霍尔效应，却可以在不同器件中重复，进一步证实了受拓扑保护的“鲁棒”特性。
研究团队通过理论计算表明，面外铁磁排列的MnBi2Te4块材可以实现理论上最简单的磁性外尔半金属，仅在费米面附近存在一对外尔点。将其通过机械剥离减薄为薄膜器件材料时，由于量子限域效应的存在，少层的MnBi₂Te₄器件表现为陈绝缘体，并且系统的陈数随层厚而变化，在体能隙中可以容纳多个无耗散的导电通道，这一理论预言与上述实验结果相契合。高陈数陈绝缘体的发现也为MnBi₂Te₄中存在磁性外尔半金属态提供了间接证据。

结束语

当今社会的快速发展亟需出现物理、信息科技等领域的重大突破与变革。尤其是当前制约集成电路集成度的核心难题在于器件工作中不可避免的发热。拓扑边缘态可以在宏观尺度保持电子的量子特征（如无耗散，也即不发热），可以用于设计、构筑基于全新原理的电子器件。如果可以在液氮温度以上实现，将为拓扑量子物态和效应的实际应用打开突破口。在磁性拓扑材料中发现的高陈数与高温陈绝缘体态，表明如果能够选取合适的内禀磁性拓扑材料与参数，有望实现液氮温度甚至室温的量子反常霍尔效应，为未来物理、材料、信息科技领域的重大突破奠定基础。

参考文献

[1] Klitzing K, Dorda G and Pepper M. New method for high-accuracy determination of the fine-structure constant based on quantized Hall resistance. Phys. Rev. Lett. 45, 494 (1980).

[2] D. J. Thouless, M. Kohmoto, M. P. Nightingale, and M. den Nijs. Quantized Hall Conductance in a Two-Dimensional Periodic Potential. Phys. Rev. Lett. 49, 405 (1982).[3] Haldane FDM. Model for a quantum Hall effect without Landau levels: condensed-matter realization of the ‘parity anomaly’. Phys. Rev. Lett. 61, 2015 (1988).[4] Yu R et al. Quantized anomalous Hall effect in magnetic topological insulators. Science 329, 61 (2010).[5] Chang CZ et al. Experimental observation of the quantum anomalous Hall effect in a magnetic topological insulator. Science 340, 167 (2013).[6] Ge J et al. High-Chern-Number and High-Temperature Quantum Hall Effect without Landau Levels. National Science Review. <a href="https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa089" h"="">https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa089 .[7] Li J et al. Intrinsic magnetic topological insulators in van der Waals layered MnBi2Te4-family materials. Sci. Adv.  5: eaaw5685 (2019).[8] Zhang DQ et al. Topological axion states in magnetic insulator MnBi2Te4 with the quantized magnetoelectric effect. Phys. Rev. Lett. 122, 206401 (2019).[9] Gong Y et al. Experimental realization of an intrinsic magnetic topological insulator. Chinese Phys. Lett. 36, 076801 (2019).[10] Otrokov MM et al. Prediction and observation of an antiferromagnetic topological insulator. Nature  576, 416 (2019).[11] Deng Y et al. Quantum anomalous Hall effect in intrinsic magnetic topological insulator MnBi2Te4. Science  367, 895 (2020).[12] Liu C et al. Robust axion insulator and Chern insulator phases in a two-dimensional antiferromagnetic topological insulator. Nat. Mater. 19, 522 (2020).

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